Az indiai kormány ösztöndíjával Cambridge-ben és Paul Dirac tanácsára Koppenhágában végezte egyetemi tanulmányait. 1933-ban szerezte meg a Ph. D. fokozatot. 1937-ig Cambridge-ben kutató ösztöndíjas. Tartós barátságot kötött az asztrofizikus Arthur Eddingtonnal és Arthur Milne-nel. Nevéhez fűződik a Csandraszekár-határ, a fehér törpe csillagok maximális tömegének kiszámítása. 1937-től a Chicagói Egyetemen dolgozott. 1983-ban William A. Fowler társaságában elnyerte a fizikai Nobel-díjat a nagy tömegű csillagok késői fejlődési szakaszait leíró, ma is érvényes elmélet kidolgozásáért. Nagybátyja Sir Chandrasekhara Venkata Raman volt, aki 1930-ban fizikai Nobel-díjat kapott.