1925-ban ő volt Hans Geigernek, aki akkor lett a Kiel-i egyetem professzora, az első doktorandusa. 1928-ban részben az ő javaslatai alapján fejlesztették tovább a Geiger által az ionizáló sugárzás detektálására korábban feltalált berendezést, amelyet róluk Geiger-Müller-csőnek, vagy Geiger-Müller-számlálónak neveznek, amely a radioaktivitás kimutatásának ma is alapvető eszköze. Müller a későbbiekben a tübingeni egyetem professzora volt. Ezután különböző német cégeknél az ipari kutatás-fejlesztésben dolgozott. 1951-től Ausztráliában a gazdasági minisztérium munkatársa volt. Itt egy céget is alapított Geiger-Müller számlálók gyártására. 1958-tól az Egyesült Államokban dolgozott különböző cégeknél.