Huszonöt évesen már az École Polytechnique csillagászati tanszékének előadója volt. Hamarosan a párizsi obszervatóriumban kapott állást, s az intézményt igazgató Arago bíztatására az akkor ismert legtávolabbi bolygó, az Uránusz mozgásában tapasztalható rendellenességeket kezdte tanulmányozni. 1846-ban, tanulmányozva az Uránusz pályájában mutatkozó szabálytalanságokat, kiszámította a pályaháborgást okozó, az Uránuszon túli bolygó - a Neptunusz - helyzetét. Számításait elküldte Gallénak a berlini csillagvizsgálóba, aki egy órai keresés után rátalált az új égitestre. 1845-ben - Le Verriert megelőzően - az angol Adams is kiszámította az addig ismeretlen bolygó helyzetét, azonban az ő munkájára nem figyeltek fel. Le Verrier akadémikus és szenátor lett, s 1854-ben őt nevezték ki az obszervatórium vezetőjének. A csillagvizsgáló élén átdolgozta és nagy pontossággal összeállította a Naprendszer bolygóinak mozgási táblázatait, s ő alapította meg az első, nemzetközi hálózaton alapuló meteorológiai intézetet valamint a francia természettudományos társaságot is. Nevét a Holdon és a Marson kráter, a Neptunusz egyik gyűrűje és egy kisbolygó viseli. Neve szerepel a hetvenkét francia tudós között az Eiffel-tornyon.