1921-ben szerzett Ph. D. fokozatot a Göttingeni Egyetemen. Hamarosan Peter Debye asszisztense lett a zürichi műszaki egyetemen. Itt dolgozták ki elektrolitoldatok nem ideális viselkedésére vonatkozó Debye-Hückel-elméletet. 1928-1929-ben Angliába, majd Dániába ment; rövid ideig Niels Bohrnál is dolgozott. Később a stuttgarti műegyetemen kapott állást. A kapilláris hatást tanulmányozta, majd az foglalkoztatta, hogyan alkalmazható a kvantummechanika a síkbeli telítetlen szerves molekulák leírására. 1931-ben megfogalmazta a Hückel-szabályt a síkbeli gyűrűs molekulák aromatikus tulajdonságaira vonatkozólag. 1937-ben kidolgozta a Hückel-féle molekulaorbitál-elméletet ill. Hückel-féle molekulapálya-elméletet (MO-elmélet). 1937-ben Marburgban nevezték ki az elméleti fizika professzorának. Ezt a pozíciót 1962-es nyugdíjba vonulásáig megtartotta.