A Nobel-díjas fizikus, Niels Bohr fiatalabb testvére volt. Harald Bohr a Koppenhágai Egyetemen matematikát tanult. Egyetemi évei alatt válogatott futballistaként szerzett hírnevet. 1915-ben a koppenhágai Műszaki Intézet matematikaprofesszora lett, majd 1930-tól a Koppenhágai Egyetemen kapott matematika-professzori kinevezést. Jelentős eredményeket ért el számelméleti kutatásaiban. Foglalkozott a Dirichlet-sorozattal, speciálisan a Riemann-féle zéta-függvény gyökeinek eloszlásával. Ő alapozta meg a majdnem periodikus függvények elméletét. Érdekes módon mindössze egyetlen közös publikációja volt fivérével Niels Bohrral.