Newcastle-upon-Tyne-ban az Armstrong College-ban (D. Sc., 1917) és Cambridge-ben a St. John's College-ban (M. A., 1917) tanult. A St. John's College-nak 1914-től tagja. Dolgozott a meteorológiai hivatalban (1917-22), matematikát tanított Cambridge-ben (1923-32), ugyanitt a geofizika docense volt (1932-46), majd az egyetem Plumian-csillagászatprofesszora (1945-58). 1953-ban kapott lovagi rangot.
Csillagászati munkáiban Jeffreys megállapította, hogy a négy külső bolgó, a Jupiter, a Szaturnusz, az Uránusz és a Neptunusz nagyon hideg; modelleket dolgozott ki e bolygók szerkezetének a leírására. További csillagászati vizsgálatai során kutatta a Naprendszer eredetét, emellett foglalkoztatta a földrajzi szélesség változásának az elmélete is.
A geofizikában a Föld hőtörténetét vizsgálta, 1940-ben társszerzője volt a földrengéshullámok terjedési idejét táblázatokban közlő kötetnek, s elsőként feltételezte, hogy a Föld magja folyékony. Megmagyarázta a monszunok és a tengeri szelek eredetét, kimutatta, hogy a ciklonok döntő szerepet játszanak a légkör globális cirkulációjában. Jeffreys valószínűségszámítással és a matematikai fizika általános módszereivel is foglalkozott.
Elnyerte a Királyi Csillagászati Társaság
aranyérmét (1937) és a londoni Royal Society (Királyi
Társaság) királyi érmét (1948). Legfontosabb
munkái közé tartozik a The Earth: Its Origin, History
and Physical Constitution (A Föld eredete, története,
fizikai felépítése; 1924; 6. kiadás: 1976),
Scientific
Inference (Tudományos következtetés; 1931,
2. kiadás: 1957) és a Bertha S. Jeffreys társaságában
írt Methods of Mathematical Physics (A matematikai fizika
módszerei; 1946, 3. kiadás: 1962). A Collected Papers
of Sir Harold Jeffreys (Sir Harold Jeffreys összegyűjtött
írásai) 1971 és 1977 között hat kötetben
jelent meg.