A Müncheni Egyetemen szerzett doktorátust 1910-ben, ezután Zürich, Utrecht, Göttingen és Lipcse egyetemein tanított, majd a berlini Kaiser Wilhelm Institut für Theoretische Physik (Vilmos Császár Elméleti Fizikai Kutatóintézet) igazgatója lett (1935). Két hónappal szülőföldjének német megszállása előtt Ithacába (New York állam) ment, hogy előadást tartson a Cornell Egyetemen (1940). Itt maradt 1950-ig, amikor is a kémiatanszék vezetőjeként ment nyugdíjba.
Debye első, fontos kutatásával - a dipolmomentumok vizsgálatával - kiterjesztette az atomok molekulákon belüli elrendeződéséről és az atomok közti távolságokról szerzett ismereteket. 1916-ban kimutatta, hogy a szilárd anyagok porállapotban is alkalmasak a kristályszerkezet röntgensugarakkal való tanulmányozására, ezzel feleslegessé tett egy bonyolult lépést, a jó minőségű kristályok előállítását.
Egyik legjelentősebb eredményét 1923-ban érte
el. Erich Hückellel együtt kiterjesztette Svante Arrhenius
disszociációelméletét:
bebizonyították, hogy oldatban a sók teljesen ionizálódnak,
más szóval teljes egészben szétválnak
pozitív és negatív töltésű összetevőikre
(ionjaikra).